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生物質來源于植物光合作用所吸收固定的二氧化碳和水，是可再生碳資源。面對日趨嚴峻的化石資源和環境問題，生物質資源因具有可再生性和碳中性等特點而在開發利用方面備受關注。生物質存在大量以C-O單鍵或C=O雙鍵形式存在的鍵合氧，難以直接用于化學化工行業。因此，通過催化轉化過程將生物質中的C-O鍵定向轉化，獲得二元醇、氨基醇和羥基酯等高值含氧化學品并開發具有高選擇性和高穩定性的催化反應體系是研究熱點。
中國科學院蘭州化學物理研究所可再生碳資源催化轉化組致力于生物質資源的高值化轉化利用，發展了系列生物基高值化學品的催化合成技術。近期，該課題組以半纖維素衍生下游產品——四氫糠醇為原料，構建了具有氧化物/金屬-反相結構的稀土基非貴金屬Ni催化劑（4CeOx/Ni），并利用氧化物-金屬界面的電子結構調控實現了特定C-O鍵的高選擇性氫解斷裂，高收率獲得了1,5-戊二醇。該催化劑體系能夠將系列木質纖維素基平臺化合物及廢塑料選擇性轉化為高附加值含氧化學品。研究表明，4CeOx/Ni反相催化劑中，稀土氧化物與金屬鎳之間強電子相互作用誘導了界面富電子Ni-VO-Ce催化位點的生成，增強了其對特定醚C-O鍵的選擇性吸附，并促進了界面活性Hδ−物種的形成。同時，兩者的協同作用提高了C-O鍵氫解速率。
上述研究加深了科學家對金屬-氧化物界面電子強相互作用的認識，為生物質和廢棄塑料高值轉化催化劑的設計工作提供了新思路。
相關研究成果以Inverse ceria-nickel catalyst for enhanced C–O bond hydrogenolysis of biomass and polyether為題，發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。該工作由蘭州化物所和中國科學院大學合作完成。研究工作得到國家自然科學基金、中國科學院“西部之光”人才培養計劃“西部青年學者”項目和甘肅省科技重大專項計劃項目的支持。
CeOx/Ni反相催化劑實現多種生物基化合物及廢棄塑料的高值化利用 |
