|
生物質是便宜易得、分布廣泛的可再生碳資源，將其轉化為高附加值化學品和液體燃料具有重要意義。作為木質素生物質的重要組成部分，木質素是自然界儲量豐富的可再生芳香碳資源。選擇性加氫脫氧（HDO）反應可以將木質素碳資源轉化為高附加值的醚類化學品。然而，傳統熱催化HDO過程難以實現選擇性斷裂羥基C-O(H)鍵并保留醚C-O(R)鍵，因此需要針對木質素碳資源的結構特點開發綠色而高效的C-O鍵轉化新方法和新技術。
中國科學院化學研究所韓布興課題組在生物質催化轉化利用方面取得了系列成果。近期，該課題組提出了電催化木質素衍生物（愈創木酚等）HDO制備環烷基醚的策略。不同于傳統HDO方法優先斷裂醚C-O(R)鍵生成醇類化合物，科研人員通過控制Pt和Co金屬間的相互作用強度和方式，實現了芳香環高效加氫，且羥基C-O(H)鍵優先斷裂并保留醚C-O(R)鍵。研究發現，介孔碳上Co單原子位點（SASs）修飾的Pt 納米顆粒（NPs），能夠高效斷裂羥基C-O(H)鍵，并保留醚C-O(R)鍵。研究顯示，催化劑中的Pt NPs和Co SASs對于選擇性斷裂羥基C-O(H)鍵具有良好的協同作用，Pt NPs促進芳香環的加氫，而Co SASs能夠與羥基C-O(H)鍵中的O發生強相互作用，使羥基C-O(H)鍵在Pt位點的催化作用下優先斷裂。
上述成果開辟了木質素衍生物催化轉化制備環烷基醚類化合物的新路線，為木質素碳資源轉化利用提供了新途徑。
相關研究成果發表在《自然-催化》（Nature Catalysis）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部和中國科學院的支持。
通過調節Pt-Co金屬間相互作用實現木質素碳資源選擇性HDO路徑 |
