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柯華兵1，龔山陵1，何建軍1，周春紅1，張磊1，2，周奕珂1
（1.中國氣象科學研究院，北京100081；2.南京信息工程大學，南京210044）
摘要：利用MODIS火點、土地類型、植被覆蓋、生物質載荷和排放因子等數據產品，開發了露天生物質燃燒排放模型，并將其嵌入空氣質量模式WRF-CUACE，通過敏感性試驗定量評估了露天生物質燃燒對中國地面Pm2.5濃度的影響。研究設計了3種模擬方案，比較模式評估結果發現修訂后的方案能更好地模擬PM^％濃度°結果表明2014年10月露天生物質燃燒主要集中在我國東北、華南和西南地區，其對Pm2.5月平均濃度的貢獻達30?60m3，局地甚至超過100μg·m3；華北、華東和華南地區生物質燃燒對Pm2.5月平均濃度的貢獻達5?20μg·m3。從相對貢獻看，東北大部分地區生物質燃燒對地面Pm2.5濃度的貢獻超過50％，華南地區達20％?50％，西南局部地區甚至超過60％；華北、華中以及華東地區相對較低，平均相對貢獻達10％?20％。生物質燃燒越嚴重的地區，其產生的Pm2.5中二次氣溶膠的貢獻占比越小，反之亦然。
引言
露天生物質燃燒主要指野火和農田焚燒，其排放的痕量氣體（CO，CO2，CH4，BC，OC，NOx，NH3，SO2，NMOCs等）和顆粒物（PM）是大氣的重要組成部分[1]。生物質燃燒排放的PM導致空氣質量惡化[2-4]、能見度降低且對人體健康產生危害[5]；排放的NMOCs和NOx等氣體在下風方發生化學反應生成O3[6]；排放的CO2可能對碳循環產生不可忽視的影響[7]。另外，通過氣溶膠-輻射云的相互作用生物質燃燒還會影響天氣和氣候[8]。
國內外已經開展了一些生物質燃燒的排放清單的研究，并評估其對大氣環境和氣候的影響。基于衛星數據集的生物質燃燒排放清單，如全球火災排放數據庫（Global Fire Emissions Database，GF-ED）[9]、全球火災同化系統（ Global Fiee Assimilation System，GFAS[10]、NCAR火災排放清單（Fiee INventory from NCAR，FINN）[11]以及化學-氣候全球清單（Global Inventory for Chemistry-Cii-mate studies，GICC）[12]等，已廣泛應用于大氣環境等領域。其中GFED，FINN和GICC清單是基于燃燒面積數據計算的生物質排放量，而GFAS清單則是基于火點輻射功率（FRP）計算的生物質排放量。盡管很多生物質燃燒排放清單已廣泛應用于大氣化學領域，但建模過程中的燃燒面積和燃料載荷數據還存在較大的不確定性[13]。國內一些學者致力于生物質燃燒排放清單的發展，如Huang等[14]基于全國各省份農業統計數據結合MODIS產品（MO-D/MYD14A）制作出空間分辨率為1km×1km、時間分辨率為10d的中國農作物燃燒排放清單。Liu等[15]基于MODIS的火輻射功率數據（FRP）估算了華北平原地區農作物燃燒的污染物排放量。
由于中國存在大量不同植被類型的露天生物質燃燒現象，因此有必要定量評估露天生物質燃燒對區域空氣質量影響。研究發現，在污染比較嚴重的京津冀地區[16-23]以及長江三角洲和珠江三角洲地區，生物質燃燒都會造成嚴重的區域性空氣污染。Zhang等曲研究發現，2002年7月一2003年7月北京地區生物質燃燒產生的有機碳占Pm2.5的18％?38％，占PM10的14％?32％。Zhou等[25]研究了秋季嚴重霧霾事件中農作物廢棄秸稈燃燒對北京和天津PM$5濃度的影響。Cheng等[26]研究發現，2011年夏天長江三角洲地區重污染事件中37％的細顆粒物和70％的有機碳來自生物質燃燒。Li等[27]發現，西伯利亞東北部的生物質燃燒排放的煙霧氣溶膠通過長距離輸送可能對中國東北地區的空氣質量產生影響。Wang等[238]研究發現，生物質燃燒對廣州的Pm2.5濃度的貢獻達4.0％?19.0％。但上述研究工作只聚焦在特定的研究區域或僅限于短時間的重污染事件，因此有必要開展更大區域范圍和更長時間尺度的研究，定量評估露天生物質燃燒對空氣質量的影響。
本研究利用MODIS火點、土地類型、植被覆蓋、生物質載荷和排放因子等數據產品，開發了近實時的生物質燃燒排放模型，并將其嵌入空氣質量模式WRF-CUACE，預報和評估生物質燃燒對中國地面Pm2.5濃度的影響。考慮到因基數據導致的排放模型模擬結果的不確定性，本文進一步利用敏感性試驗對生物質燃燒排放量進行修訂，使空氣質量模式模擬結果更接近觀測值，并基于模擬結果，得到2014年10月生物質燃燒排放對地面Pm2.5濃度的貢獻。
1方法和模式簡介
1.1生物質燃燒排放量計算
本研究基于自下而上的方法計算露天生物質燃燒的排放量[11]。利用衛星火點數據、土地類型產品、植被覆蓋產品、生物質載荷和排放因子等數據集獲得高時間分辨率（1d）和高空間分辨率（1km×1km）的生物質燃燒排放清單，計算公式如下：
1.1.1數據集
本文使用近實時的MODIS（C6）火點產品，該產品來自火災信息資源管理系統（https://firms，modaps.eosdis.nasa.gov/active_fiee/），能提供每日4次、水平分辨率約1km×1km的火點探測，同時還能提供火點的經緯度位置、探測時間、亮溫、輻射強度以及可信度等相關信息。本研究選取了2014年10月可信度不小于30％的火點數據建立生物質燃燒排放清單。
利用MODIS土地覆蓋類型產品（MCD12Q1）來確定每個火點所處的土地類型。該產品包括5種土地覆蓋類型分類方案，水平分辨率為500m×500m，正弦投影。本研究選取IGBP全球植被分類方案（土地覆蓋方案1），該方案定義了17種土地覆蓋類型，分別為常綠針葉林、常綠闊葉林、落葉針葉林、落葉闊葉林、混交林、稠密灌叢、稀疏灌叢、木本稀樹草原、稀樹草原、草地、永久濕地、農田、城市和建筑區、農田/自然植被混合、雪和冰、貧瘠或稀疏植被以及水。
植被覆蓋率來自MODIS植被產品VCF（Vegetation Continuous Fields），該產品被用于識別每個火災點的植被密度[29]，包括樹木覆蓋百分比、非樹木植被覆蓋百分比以及裸地覆蓋百分比，水平分辨率為500m×500m。
上述數據集之間的不一致性按Wiedinmyee等[11]提及的方法進行處理。
1.1.2計算因子
對于每個確定的火點，假設初始的燃燒面積為1km2，若火點位于草原/稀樹草原，則假設初始的燃燒面積為0.75km2。根據MODIS植被覆蓋產品（VCF）在火點處對應的裸地覆蓋百分比，進一步調整該燃燒面積。如一個被檢測到的森林火災最初會被分配為1km2的燃燒面積。然而，如果在VCF產品中相同位置定義了30％的裸地覆蓋，則最終燃燒面積為0.7km2[30]。
采用文獻[31]所用方法確定生物質燃燒的比例F，即F是關于樹木覆蓋率的函數。當火點所在格點的樹木覆蓋百分比超過60％時，木質類燃料的F定義為0.3，草本類燃料的F定義為0.9；當火點所在格點的樹木百分比低于40％時，木質類燃料假定為不燃燒，草本類燃料的F定義為0.98；當火點所在格點的樹木百分比為40％?60％時，木質類燃料的F定義為0.3，草本類燃料的F使用如下公式計算：
1.1.3生物質燃燒排放的垂直分布
生物質燃燒排放高度的敏感性測試發現該參數對模擬大氣濃度的重要影響[32]。排放高度與風速、燃料負荷、燃料濕度以及燃燒質量等因子有關。Colarco等[33]發現生物質燃燒排放的顆粒物最初主要集中在源區2?7km的高度層，Debell等[34]建議將排放高度定義在3?5km的高度范圍。本研究基于2002年加拿大魁北克森林火災數據集[32]，通過該數據集中排放高度的比例和對應高度層排放的顆粒物占比，計算得到森林燃燒排放的垂直分布，結果如圖1所示。農田或草地的燃燒排放則均勻分布在地面至400m高度層。
1.2模式簡介
本文使用WRF（Weather Research and Forecasting Model）V3.8模式建立了中尺度氣象模型。
模擬時間為2014年10月，主要選用的物理方案包括微物理過程參數化方案（Lin）、積云對流參數化方案（G3）、大氣輻射過程參數化方案（長波RRTM、短波Goddard）、邊界層參數化方案（YSU）、陸面過程參數化方案（NOah）。土地利用資料采用改進后的IGBP MODIS20類土地利用資料，該產品由美國波士頓大學制作，并經NCEP進行修訂。使用Lam-bert投影，模擬區域中心位于40°N，117°E，采用兩層嵌套，第1層嵌套水平分辨率為54km×54km，覆蓋大部分東亞地區，第2層嵌套水平分辨率為18km×18km，覆蓋中國大部分地區（圖2）。垂直方向包括32層，模式層頂氣壓100hPa，1km高度以內分為7層。采用NCEP/NCAR再分析資料作為WRF模式的初始和邊界氣象條件，該數據時間分辨率為6h，空間分辨率為1°×1°。為保證模擬過程中大規模氣象要素的精確性，每6h對外層使用網格強迫（處理溫度、水平風和水汽）。
利用中國氣象局開發的大氣化學環境預報系統CUACE[35]與中尺度氣象模式WRF實現在線耦合開展模擬。CUACE模式包括3個模塊：氣溶膠模塊、氣體模塊和熱力學平衡模塊。氣溶膠模塊包含6種顆粒物組分：硫酸鹽、硝酸鹽、海鹽、黑碳、有機碳和沙塵，所有顆粒按半徑分為12檔（單位均為μm），依次為（0.005，0.01]，（0.01，0.02]，（0.02，0.04]，（0.04，0.08]，（0.08，0.16]，（0.16，0.32]，（0.32，0.64]，（0.64，1.28]，（1.28，2.56]，（2.56，5.12]，（5.12，10.24]和（10.24，20.48]。氣溶膠模塊涉及大氣中的主要氣溶膠產生、輸送、吸濕增長、碰撞、成核、凝結、干濕沉降、云中和云下的去除過程，以及氣溶膠-云相互作用等[35-36]。氣體化學機制采用CBMZ碳鍵機制，包含67種氣體物種和176個氣體間化學反應，適合在各種環境條件下使用。CUACE采用ISSOROPIA計算它們與其氣體前體物之間的熱力學平衡[37]。為了使模式具備預報和評估生物質燃燒對空氣質量影響的功能，根據前面的生物質排放模型在原有的CUACE模式中添加了相應的模塊。SO2，NOx，CO，BC，OC，Pm2.5和PM10。等物種的人為排放來自中國多尺度排放清單（MEICV1.2），基準年為2012年，分辨率為0.25°×0.25°。
為評估生物質燃燒對空氣質量的影響，設計3種模擬方案：①SIM1，只包含人為排放；②SIm2，包含了人為排放和生物質燃燒排放；③SIm3，在SIm2的基礎上，基于實際觀測值，對生物質燃燒排放進行了修訂。搭載MODIS傳感器的Terra和Aqua衛星是極軌衛星，每天僅過境中國地區4次，時間大約為01：30，13：30，10：30和22：30（世界時，下同）。MODIS傳感器可以探測到燃燒面積在1000m2以上的明火和陰燃火點，在非常有利的觀察條件下（例如云層較少、地表相對平坦等），可以檢測到100m2左右的明火。衛星過境時次的缺陷、小火點的遺漏以及云層的覆蓋導致探測到的火點量偏低。考慮到火點的遺漏和排放因子的不確定性，SIm3方案中對原有生物質燃燒模型排放量進行了修訂在其排放量基礎上乘修訂因子，通過比較敏感性試驗模擬結果與觀測值確定在該研究時段修訂因子為10，可使模擬值更接近觀測值。
1.3觀測數據
選擇模擬區域內的10個直轄市及省會城市觀測站點用于評估模式的氣象場和化學場模擬效果，包括北京、濟南、石家莊、合肥、南京、上海、鄭州、沈陽、長春和哈爾濱（圖2）。上述站點的氣象要素觀測值源于中國氣象局MICAPS格式地面數據，時間間隔為3h，主要包括2m氣溫、2m相對濕度和10m風速。Pm2.5質量濃度數據來源于中國環境監測總站，數據時間間隔為1h。
2結果分析
2.1氣象場模擬評估
本文基于上述改進的WRF-CUACE模式評估露天生物質燃燒排放對空氣質量的影響。模式模擬性能是研究結果可靠性的關鍵因素之一，有必要對該模式的模擬性能進行驗證。首先，對10個城市站點的氣象要素的模擬結果進行評估主要的氣象要素包括2m氣溫、2m相對濕度和10m風速，模擬值與觀測值平均偏差、均方根誤差和相關系數的統計結果如表2所示。各城市站點氣溫的相關系數和均方根誤差分別為0.82?0.97（達到0.01顯著性水平）和1.2?2.8℃，顯示模擬值和觀測值之間的高度一致。氣溫的平均偏差在北京（＜0.3℃）、沈陽（―0.4℃）和哈爾濱（一0.9℃）略有低估，其他城市模擬氣溫偏高（0.5?1.3C），這可能與WRF模式陸面資料時效性差有關[38]。各城市站點相對濕度的相關系數為0.70?0.92（達到0.01顯著性水平），均方根誤差為8.2％?22.8％。相對濕度的平均偏差僅在沈陽為正值（4.0％），而在其他城市站點則為負值（一17.4％?一2.5％），說明在模式模擬中總體上低估了相對濕度。除了石家莊風速的相關系數為0.38外，其他各站點風速的相關系數為0.63?0.84（達到0.01顯著性水平））風速的均方根誤差范圍為0.9?1.7m·s-1，符合風速“良好”模型性能標準（小于2.0m·s-1）。同時，僅南京風速的平均偏差為負值（-0.1m·s-1），而其他城市站點的平均偏差均為正值（0.1?1.0m·s-1），說明在模式模擬中略高估了風速。但總體上在模擬期間，WRF-CUACE很好地再現了模擬區域的氣象場時空變化特征。
2.2化學場模擬評估
基于3種模擬方案（SIM1，SIm2和SIm3），對所選10個城市站點2014年10月地面Pm2.5濃度的觀測值和模擬值進行了評估（圖3）。表3?表5是觀測與各方案模擬Pm2.5濃度效果的統計結果，統計參數包括相關系數、平均偏差、均方根誤差、平均相對偏差和平均相對誤差。平均相對偏差和平均相對誤差將模擬值和觀測值之間的偏差和誤差進行歸一化，適用于多種情況下的模擬評估，取值范圍分別為一200％?200％和0?200％。
在受生物質燃燒影響不嚴重的城市，如北京、濟南、石家莊、合肥、南京、上海和鄭州，SIM1方案模擬的Pm2.5濃度與觀測值較吻合（圖3）。從表3的統計結果來看，SIM1方案下的相關系數為0.46?0.84（達到0.01顯著性水平），平均相對偏差和平均相對誤差也符合Morris等[39]提出的“合格”標準，即平均相對偏差在±60％以內，平均相對誤差在75％以下，且在濟南、合肥、南京、上海等站點甚至達到了平均相對偏差在±30％以內，平均相對誤差低于50％的標準，綜合而言，CUACE模式能較好地模擬Pm2.5濃度時空變化。一些污染過程中模式低估了Pm2.5濃度的峰值濃度，可能與模式本身的限制或者人為源排放的不確定性有關。另外，模擬氣象場的誤差也導致Pm25濃度的模擬產生偏差。以石家莊為例,2014年10月7—11日以及19—25日這兩個污染時段，模式能較好地再現污染過程，但嚴重低估了Pm2.5的峰值濃度，僅為觀測值的一半。進一步分析發現模式低估了石家莊的相對濕度（16.7％）高估了風速（1.0m?s-1）導致模式模擬Pm2.5濃度產生偏差（表2#考慮生物質燃燒排放的SIm2方案和SIm3方案模擬的Pm2.5濃度與觀測值更接近，修訂后的方案（SIm3）模擬誤差最小。
受生物質燃燒影響很嚴重的城市，如沈陽、長春和哈爾濱，觀測Pm2.5濃度日平均值經常能夠達到102量級，而同時段SIM1方案的模擬值只有101量級，SIM1方案模擬Pm2.5濃度與觀測值偏差很大。考慮生物質燃燒的SIm2方案的模擬結果有一些改善，但與實際濃度相比存在量級上的誤差。SIm3方案模擬結果有顯著改善，如SIm2方案中3個城市站點的平均偏差分別為一21.1，—97，一108.11μg?m-3，，而SIm3方案的平均偏差則為5.3，—64.2，—76.5μg·m-3。SIm2方案中3個城市站點的均方根誤差分別為67.0，126.9，179.6μg·m-3，而在SIm3方案中則為67.5，96.2，134.9μg·m-3。與SIm2方案相比，SIm3方案中在3個城市站點模擬Pm2.5濃度的平均相對偏差和平均相對誤差發生了顯著變化，符合Morris等[39]提出的“合格”標準，即平均相對偏差在±60％以內，平均相對誤差在75％以下。綜上所述，除了沈陽外，SIm3方案模擬PM.5濃度誤差均減小，說明該方案較好地模擬了大氣污染情況。
2.3生物質燃燒對地面Pm2.5濃度的貢獻
根據以上模式評價結果，采用SIM1和SIm3方案的模擬結果評估生物質燃燒對地面Pm2.5濃度的實際貢獻。圖4a和圖4b是兩種模擬方案下的地面Pm2.5月平均濃度的空間分布，可以看到，2014年10月中國污染最嚴重的地區主要位于華北、華中和四川盆地地區，未考慮生物質燃燒影響時PM.5月平均濃度達50?80μg·m-3。圖4c和圖4d是2014年10月生物質燃燒對Pm2.5濃度的貢獻值和相對貢獻百分比。生物質燃燒主要集中在我國東北、華南和西南地區，其對Pm2.5月平均濃度的貢獻達30?60μg·m-3，局地達100μg·m-3；在華北、華東和華中地區，生物質燃燒對PM.5月平均濃度的貢獻達5?20μg?m-3。從相對貢獻看，東北地區生物質燃燒的相對貢獻較高，大部分地區相對貢獻超過50％，這是因為東北地區人為源排放相對較少，Pm2.5背景濃度低，從而凸顯出生物質燃燒的相對貢獻。華南地區生物質燃燒的相對貢獻也較高，總體達20％?50％，西南局部地區甚至超過60％。與東北地區高貢獻值的區域性分布不同，華南以及西南地區生物質燃燒呈很強的局地性，這主要與不同的植被類型有關。華北、華中及華東地區，生物質燃燒的相對貢獻相對較小，一般達10％?20％。綜上所述，在特定的時期和地區，生物質燃燒作為主要的貢獻源之一，對區域空氣質量的影響值得重視。
此外，本文還開展一組敏感性試驗，通過打開或者關閉生物質燃燒排放的氣體化學反應過程，估算了生物質燃燒產生的Pm2.5中二次氣溶膠的貢獻。如圖5所示，生物質燃燒產生的Pm2.5中二次氣溶膠的貢獻與圖4c中生物質燃燒對總PM.5濃度（包括一次和二次氣溶膠）貢獻空間分布有明顯差異。在東北地區，生物質燃燒產生的Pm2.5中二次氣溶膠的貢獻值僅為0?10μg·m-3，明顯低于華北、華中、華東和華南地區，這些地區二次氣溶膠的貢獻濃度可達5?15μg?m-3。從相對貢獻看，東北地區生物質燃燒產生的Pm2.5中二次氣溶膠的相對貢獻最低，大部分地區低于30％；在華南和西南地區，生物質燃燒產生的Pm2.5中二次氣溶膠相對貢獻可達30％?50％；在華北、華中、華東和廣大偏遠地區，生物質燃燒產生的Pm2.5中二次氣溶膠的相對貢獻幾乎超過70％。基于上述分析，發現生物質燃燒越嚴重的地區，其產生的Pm2.5中二次氣溶膠的貢獻占比越小，反之亦然。
3結論
1）本研究利用MODIS火點、土地類型、植被覆蓋、生物質載荷和排放因子等數據集，開發了近實時的生物質燃燒排放模型，并將其嵌入到空氣質量模式WRF-CUACE中，用于預報和評估生物質燃燒對中國地面PM.5濃度的影響。基于不同排放源清單設置3種模擬方案，根據模式評估結果，發現修訂后的方案（SIm3）能更好地模擬Pm2.5濃度。
2）2014年10月生物質燃燒主要集中在我國東北、華南和西南地區，其對PM.5月平均濃度的貢獻達30?60μg·m-3，局地甚至超過100μg·m-3；在華北、華東和華中地區，生物質燃燒對Pm2.5月平均濃度的貢獻達5?20μg?m-3。從相對貢獻看，東北大部分地區超過50％，華南地區達20％?50％，西南局部地區甚至超過60％；華北、華中以及華東地區相對較低，平均相對貢獻為10％?20％。
3）在東北地區，生物質燃燒產生的Pm2.5中二次氣溶膠的貢獻僅為0?10μg·m-3，低于華北、華中、華東和華南地區。從相對貢獻看，東北地區生物質燃燒產生的Pm2.5中二次氣溶膠的相對貢獻最低，大多數地區低于30％；在華南和西南地區，相對貢獻有所提升，可達30％?50％；在華北、華中、華東以及廣大的偏遠地區，相對貢獻幾乎超過70％。基于上述分析，發現生物質燃燒越嚴重的地區，其產生的Pm2.5中二次氣溶膠的貢獻占比越小，反之亦然。
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